กรมศิลปากร มีวัตถุประสงค์สร้างพิพิธภัณฑสถานแห่งชาติ เจ้าสามพระยาเพื่อเก็บรักษา จัดแสดงโบราณวัตถุที่พบจากกรุพระปรางค์วัดราชบูรณะ รวมถึงโบราณวัตถุที่พบในจังหวัดพระนครศรีอยุธยาตามพระประสงค์ของพระบาทสมเด็จพระบรมชนกาธิเบศร มหาภูมิพลอดุลยเดชมหาราช บรมนาถบพิตร (รัชกาลที่ 9) และสมเด็จพระนางเจ้าสิริกิติ์พระบรมราชินีนาถ พระบรมราชชนนีพันปีหลวง ในวโรกาสที่พระองค์ทรงเสด็จพระราชดำเนินมาทอดพระเนตรโบราณวัตถุที่พบจากกรุพระปรางค์วัดราชบูรณะ จังหวัดพระนครศรีอยุธยา เมื่อวันที่ ๒๓ พฤศจิกายน พ.ศ.๒๕๐๐ ทรงมีพระราชปรารภกับรัฐมนตรีกระทรวงศึกษาธิการและอธิบดีกรมศิลปากรในสมัยนั้นว่า “โบราณวัตถุ และศิลปวัตถุที่พบในกรุพระปรางค์วัดราชบูรณะนี้ สมควรจะได้มีพิพิธภัณฑสถานเก็บรักษา และตั้งแสดงให้ประชาชนในจังหวัดพระนครศรีอยุธยานี้ หาควรนำไปเก็บรักษาและตั้งแสดง ณ ที่อื่นไม่”