พระราชวังเกษม เรียกอีกชื่อหนึ่งว่า วังจันทรเกษมหรือวังหน้า ตั้งอยู่ถนนอู่ทอง ริมแม่น้ำป่าสักมุมทิศตะวันออกเฉียงเหนือของเกาะเมืองใกล้ตลาดหัวรอ วังจันทรเกษมปรากฎหลักฐานพงศาวดารว่าสร้างในสมัยสมเด็จพระมหาธรรมราชาธิราชประมาณพ.ศ.๒๑๒๐ โดยมีพระราชประสงค์เพื่อให้เป็นที่ประทับของสมเด็จพระนเรศวรมหาราช และเคยใช้เป็นที่ประทับของสมเด็จพระยุพราชและพระมหากษัตริย์หลายพระองค์เช่น สมเด็จพระเอกาทศรถ เจ้าฟ้าสุทัศน์ สมเด็จพระนารายณ์มหาราช สมเด็จพระเจ้าบรมโกศ ฯลฯ เมื่อคราวเสียกรุงในปีพ.ศ.๒๓๑๐ วังนี้ได้ถูกข้าศึกเผาทำลายเสียหายมากและถูกทิ้งร้าง จนถึงสมัยรัชกาลที่ ๔ แห่งกรุงรัตนโกสินทร์โปรดเกล้าฯให้ซ่อมพระที่นั่งพิมานรัตยาและพลับพลาจตุรมุขไว้เป็นที่ประทับเมื่อเสด็จประพาสพระนครศรีอยุธยาและโปรดพระราชทานนามว่า พระราชวังจันทรเกษม เมื่อวันที่ ๒๖ มีนาคม พ.ศ.๒๔๓๖ ต่อมาในสมัยรัชกาลที่ ๕ ได้พระราชทานพระที่นั่งพิมานรัตยาเป็นที่ทำการของมณฑลกรุงเก่าเมื่อพ.ศ. ๒๔๔๒ และจนกระทั่งเมื่อพระยาโบราณราชธานินทร์ได้เข้ามาดำรงตำแหน่งสมุหเทศาภิบาลมณฑลกรุงเก่าจึงได้จัดสร้างอาคารที่ทำการภาคบริเวณกำแพงทางด้านทิศตะวันตกต่อกับทิศใต้ แล้วย้ายที่ว่าการมณฑลจากพระที่นั่งพิมานรัตยามาตั้งที่อาคารที่ทำการภาคในขณะนั้น กรมศิลปากรจึงได้เข้ามาดูแลและจัดทำเป็นพิพิธภัณฑสถานแห่งชาติ จันทรเกษมจนกระทั่งปัจจุบัน โบราณสถานโบราณวัตถุที่น่าสนใจในพระราชวังจันทรเกษม มีดังนี้ กำแพงและประตูวัง ปัจจุบันก่อเป็นกำแพงอิฐมีใบเสมา มีประตูด้านละ ๑ ประตู รวม ๔ ด้านเป็นสิ่งที่สร้างใหม่ในรัชกาลที่ ๔ กำแพงของเดิมมีอาณาเขตกว้างขวางกว่าที่เห็นในปัจจุบัน เพราะขุดพบรากฐานของพระที่นั่งนอกกำแพงวัดด้านใน และพบซากอิฐในบริเวณเรือนจำหลายแห่ง แต่เดิมนั้นคำให้การชาวกรุงเก่ากล่าวว่า วังจันทรเกษมมีกำแพง ๒ ชั้น เช่นเดียวกับวังหลวง พลับพลาจตุรมุข ตั้งอยู่ใกล้ประตูวังด้านทิศตะวันออก เป็นพลับพลาเครื่องไม้ มีมุขด้านหน้า ๓ มุข ด้านหลัง ๓ มุข เดิมใช้เป็นท้องพระโรงสำหรับออกงานว่าราชการและเป็นที่ประทับของพระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัวรัชกาลที่ ๔ เวลาเสด็จประพาส ต่อมาในปีพ.ศ. ๒๔๔๗ พระองค์ทรงโปรดให้ใช้พลับพลาจตุรมุข เป็นที่จัดแสดงโบราณวัตถุ เรียกว่าอยุธยาพิพิธภัณฑสถาน ในสมัยรัชกาลที่ ๗ พระยาโบราณราชธานินทร์ได้ทำการซ่อมแซมครั้งใหญ่และเปลี่ยนหน้าบันจากรูปปูนปั้นมาเป็นไม้แกะสลัก ปัจจุบันจัดแสดงเครื่องใช้ส่วนพระองค์ที่มีอยู่เดิมภายในพระราชวังนี้เช่น พระแท่นบรรทม พระราชอาสน์ พร้อมเศวตฉัตร พระบรมฉายาลักษณ์และเครื่องราชูปโภคของพระบาทสมเด็จพระจอมเกล้าเจ้าอยู่หัว พระที่นั่งพิมานรัตยา เป็นตึกหมู่อยู่กลางพระราชวังประกอบด้วยอาคาร ๔ หลังคือ อาคารปรัศว์ซ้าย อาคารปรัศว์ขวา พระที่นั่งพิมานรัตยาและศาลาเชิญเครื่อง เคยเป็นที่ตั้งศาลากลางมณฑลและจังหวัดมาหลายปี ปัจจุบันจัดแสดงประติมากรรมที่สลักจากศิลา เป็นเทวรูปและพระพุทธรูปนาคปรก ศิลปสมัยลพบุรี พระพุทธรูปสำริดสมัยอยุธยา พระพิมพ์สมัยต่างๆ และเครื่องไม้แกะสลักฝีมือช่างสมัยอยุธยาตอนปลายและรัตนโกสินทร์ พระที่นั่งพิสัยศัลลักษณ์ หรือ หอส่องกล้อง เป็นหอสูงสี่ชั้น สร้างครั้งแรกในรัชสมัยสมเด็จพระนารายณ์มหาราช แต่หักพังลงมาเมื่อคราวเสียกรุงครั้งที่ ๒ หอที่เห็นอยู่ในปัจจุบันสร้างในสมัยรัชกาลที่ ๔ ตามรากฐานอาคารเดิมและทรงใช้เป็นที่ประทับทอดพระเนตรดวงดาว อาคารสโมสรเสือป่า สร้างขึ้นในสมัยพระบาทสมเด็จพระมงกุฎเกล้าเจ้าอยู่หัว ตั้งอยู่ริมกำแพงหลังพระที่นั่งพิมานรัตยา ตึกโรงม้าพระที่นั่ง เป็นอาคารก่ออิฐถือปูน ๒ ชั้น ตั้งอยู่ริมกำแพงด้านทิศตะวันตกเฉียงเหนือ ตึกที่ทำการภาค สร้างขึ้นในสมัยพระยาโบราณราชธานินทร์ เมื่อครั้งดำรงตำแหน่งสมุหเทศาภิบาลมณฑลกรุงเก่า มีลักษณะเป็นอาคารชั้นเดียวสร้างขนานไปกับแนวกำแพงด้านทิศตะวันตกต่อกับทิศใต้ จัดนิทรรศการถาวร ๕ เรื่อง คือ เรื่องศิลปะสถาปัตยกรรมอยุธยา เครื่องปั้นดินเผาสินค้านำเข้าและส่งออกที่สำคัญของอยุธยา อาวุธยุทธภัณฑ์ ศิลปะวัตถุพุทธบูชาและวิถีชีวิตริมน้ำชาวกรุงเก่า ระเบียงจัดตั้งศิลาจารึก แต่เดิมสร้างเป็นระเบียงหลังคามุงสังกะสียาวไปตามแนวกำแพงด้านทิศเหนือและทิศตะวันออกใช้สำหรับเป็นที่เก็บรักษาบรรดาโบราณวัตถุและศิลปะวัตถุซึ่งพระยาโบราณราชธานินทร์ได้รวบรวมไว้